Hast Du etas an der Hardware geändert? Platte getauscht, Probleme mit Master/Slave o.ä. Modifikationen? Der Fehler deutet auf Probleme mit der Laufwerksgeometrie oder mit dem Filesystem hin.
Die boot.ini ist nur eine reine Textdatei, die Du mit jeden Editor bearbeiten oder erstellen oder verändern kannst.
Wenn ich das richtig lese, hast Du Dein System auf NTFS laufen?
Als Erstes solltest Du ein Image-Backup der jetzigen C-Partition anlegen. Damit Du für alle Fälle eine Sicherung hast, und zwar BEVOR Du mit irgendwelchen Tools oder der Recovery Console herum experimentierst. Die verschlimmbessern nämlich meistens, es sei denn, Du weißt ganz genau, was Du tust.
Dafür brauchst Du i.d.R. eine bootfähige CD, mit der Du Deinen Rechner komplett von "außen" starten kannst, damit auf keinen Fall etwas auf die Problem-Platte geschrieben wird.
Wenn Du dieses Backup hast, würde ich erst mal den Master Boot Record (MBR) neu schreiben. Das ist relativ harmlos und ist weniger problematisch als die boot.ini
Und dann einfach XP neu von der CD installieren, allerdings dabei die Aktualisierungsoption wählen. So bleiben Registry-Einträge erhalten, nur werden andere möglicherweise aufgetretene Dateifehler mit dieser Neuinstallation wieder korrekt gesetzt.
Sollte beides nicht helfen, hast Du ein echtes Problem...